在上海等典型城市的大气环境中,能频繁观测到由硫酸-二甲胺-水三元成核触发的大气新粒子形成现象,这是由于大气中存在高浓度的硫酸和有机胺。但是城市大气有机胺来源的谜团尚待解开。中国城市处理人居排泄物的主流方式是储存于化粪池中,池内气体通过管道延伸至楼顶排放,这是城市大气氨气(NH3)的重要排放源。这是否也是城市大气有机胺的重要排放源呢?
市环科院国家环境保护大气复合污染成因与防治重点实验室暨大气所研究团队与南京信息工程大学常运华教授团队,首次在上海应用质子转移反应飞行时间质谱仪(PTR-TOFMS),开展了化粪池系统的有机胺排放实测。在线监测结果表明,有机胺主要有C2H7N(二甲胺)、C3H9N(三甲胺)和C3H7N,以往研究认为C3H7N只存在于燃烧源(如吸烟,生物质燃烧)中,且鲜有报道,本研究发现,以化粪池形式存贮的居民排泄物是中国城市重要的有机胺排放源,各种有机胺均呈现一致地脉冲式排放,平均浓度可达环境浓度2个数量级,最低浓度也普遍高于环境浓度3倍以上。通过对典型办公楼宇排放数据的分析,发现周末时段的排放口几乎没有有机胺排放,而工作日的排放口有机胺排放起于早班时间,下班后,其排放浓度急速降低。化粪池深埋地下,本研究尚未发现环境因子(如温度和气压)影响出口处有机胺排放。本研究率先实现了污染源有机胺与氨气的同步观测,分析发现不论有机胺或氨气的浓度变化范围大或小,二者均具有极显著的相关关系;以往基于外场监测的数据常用于模型模拟,但本研究发现现场实测获取的氨气与有机胺的浓度比值与以往基于外场监测推断的比值迥异。基于实测的氨气与有机胺的浓度比值,结合前期在上海全境排气管的氨监测结果,本研究建立了上海人居建筑物的有机胺排放清单(100m×100m)。研究结果对于理解城市大气污染背景下新粒子生成事件、精准编制区域有机胺排放清单及评估城市有机胺排放的环境影响等都具有重要启示。
需要指出的是,对城市有机胺来源的探索仍方兴未艾。与人体排泄物对城市大气氨排放整体的贡献相比,排泄物对城市有机胺的贡献理论上应在20%以下。鉴于氨气与有机胺具有共排放的特性,未来应当对包括交通、餐饮、绿化、垃圾、废水等更多可能的非农业源展开深入研究。
论文成果:
Chang, Y., Gao, Y., Lu, Y., Qiao, L., Kuang, Y., Cheng, K., Wu, Y., Lou, S., Jing, S., Wang, H., and Huang, C.: Discovery of a Potent Source of Gaseous Amines in Urban China, Environmental Science & Technology Letters, 10.1021/acs.estlett.1c00229, 2021.