研究简报︱基于有机分子示踪物在线观测揭示上海秋冬季PM2.5污染过程中有机气溶胶的演变规律和化学组成
发布日期:[2023-10-18]
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近日,市环科院大气重点实验室在《Atmospheric Chemistry and Physics》期刊上发表题为 “Evolution and chemical characteristics of organic aerosols during wintertime PM2.5 episodes in Shanghai, China: insights gained from online measurements of organic molecular markers”的研究论文。该研究发现人为源活动和大气氧化过程的不同是导致不同污染过程中有机气溶胶(OA)污染特征迥异的主要原因,揭示了机动车和餐饮源一次排放及其二次生成对上海本地型PM2.5污染的重要贡献,以及生物质燃烧、高氧化态二次有机气溶胶(SOA)对传输型PM2.5污染的显著影响。

OA是大气PM2.5的重要组成部分,在我国北京、上海、广州等重点城市,其贡献占比高达21% ~ 41%,已成为制约我国PM2.5持续改善的关键因素。近几年,已有不少学者利用气溶胶质谱仪(AMS)、气溶胶化学组分在线监测仪(ACSM)等高分辨率质谱技术对OA的来源和形成开展了广泛的探讨。然而,受限于测量原理,此类质谱技术仅能提供碎片化的离子信息,在一定程度上制约了人们对OA来源和生成机理的进一步认知。相较之下,在线热脱附气溶胶GC/MS分析仪(TAG)可实时获得气溶胶中重要的有机分子示踪物信息,在研究OA一次来源和二次生成机理方面具有更强的源示踪性。该研究利用TAG系统对上海城区大气PM2.5中98种有机分子示踪物开展了在线监测,针对观测期间(2019年11月25日至2020年1月23日)出现的三种不同类型PM2.5污染过程(本地型、传输型和叠加型),对比分析了其OA化学组成和演变规律,发现在本地型污染过程中,指示机动车和餐饮源一次排放(如Alkanes、sFAs、uFAs)和二次生成(如DHOPA、C9 acids)的有机分子示踪物浓度占比明显较高;而在叠加型和传输型污染过程中,OA受生物质燃烧影响更为突出(如BBtracers、NACs),另外,低碳二羧酸(L_DCAs)和羟基羧酸(L_hDCAs)等指示更为老化的二次OA(SOA)示踪物的浓度占比也有大幅抬升。进一步分析L_DCAs和L_hDCAs浓度比值(C4/C5 DCAs、C9 DCA/sFAs和hC4/C4)在不同Ox和RH水平下的变化发现,DCAs生成主要受光化学氧化过程影响,而hDCAs除受光化学氧化过程影响显著外,液相氧化过程对其生成也有重要贡献。研究结果表明,加强局地机动车和餐饮源排放管控可以有效缓解本地PM2.5污染,同时在区域层面上,需要强化对生物质燃烧以及工业、电厂、机动车等氮氧化物(NOx)排放源的联防联控,以降低区域传输对空气质量的影响。该研究为未来上海大气PM2.5治理提供了重要参考价值。

该研究获上海市2021年度“科技创新行动计划”社会发展科技攻关项目(21DZ1202300)、香港研究资助局基金(R6011-18)、国家自然科学基金(41875161)和中央高校基础研究基金(G1323523063)等项目资助。市环科院大气重点实验室朱书慧工程师为该论文第一作者,黄成主任和香港科技大学郁建珍教授为本文通讯作者。